1 介电性能

       为表征和分析 BT/PI 与 PI@BT/PI 两种复合薄膜在不同频率电场下的下介电性能，对两种复合薄膜进行宽频介电谱测试，结果如图 3-8 所示。图 a，b为室温下填充不同 BT 和 PI@BT 纳米粒子的 PI 复合材料的介电常数(ε’)和介电损耗(tanδ)点线图。由图 a，b 可知，常温常压下，聚酰亚胺纯膜介电常数在3.2 左右，随着测试频率的升高，薄膜介电常数也随之降低，由 10-1 Hz 频率下的 3.29 下降至 106 Hz 频率下的 3.14，下降了 4.7%。且介电损耗较低，为0.0016，低介电损耗对介电材料有着重要的性能，由此说明聚酰亚胺拥有着良好的介电稳定性，而 PI 复合材料的介电常数与 PI 纯膜有着相同的趋势。

        BT/PI 和 PI@BT/PI 复合薄膜的的介电常数随着填料含量的增加而逐渐增大，这是由于 BT 纳米粒子固有的高介电常数和界面极化的构建。PI@BT PI 复合材料具有比 BT/PI 复合材料更高的介电常数，当填料质量分数为 55 wt%时，PI@BT /PI 复合材料的介电常数在 100 Hz 时达到 15.01，比同等填充量下的 BT/PI 复合材料的介电常数提高了 26%，比 PI 纯膜的介电常数提高了 4.69倍，且介电损耗较低，仅有 0.004。产生了这种效果的原因主要有三点：首先，PI 为聚合物壳，其对 BT 粒子的包覆降低了 BT 粒子表面能，有助于减少团聚，增加粒子在基体中的分散，增加界面面积，从而提高介电常数。其次，PI 作为包覆 BT 粒子的聚合物层，与基体 PI 拥有着*相同的化学结构，因此 PI@BT 粒子与 PI 相容性中更好，更加利于 PI@BT 粒子在基体中的分散，形成更多界面。最后，PI 聚合物壳可以起到缓冲层的作用，减轻纳米粒子与聚合物基体在介电常数上的较大反差,在纳米复合体系中促进更均匀的极化响应，导致复合薄膜具有更的高介电常数。

       复合薄膜介电损耗图如图 3-8c、d 所示，原始 PI 和 PI 复合材料的介电损耗与频率有强烈的依赖关系。在低频范围内，纳米粒子的引入导致了 PI 与 BT接触形成界面，从而有了空间电荷极化的产生，空间电荷极化对 PI 复合材料介电损耗的增加起主导作用。随着频率的增加，空间电荷极化不能跟上频率的变化，因此介质损耗主要来源于偶极极化，介电损耗逐渐降低。随着 BT 或PI@BT 颗粒的加入，界面极化增多，因此复合材料的介电损耗略高于于原始PI，与 BT 纳米粒子相比，PI@BT 纳米粒子在 PI 基体中的良好分散抑制了空间电荷的局部积聚，从而降低了介电损耗，因此 PI@BT/PI 复合薄膜介电损耗较 BT/PI 略低。值得注意的是，在整个频率范围内，PI 复合材料的介电损耗保持在相对较低的值(tanδ<0.01)。

2、击穿场强

       测量了样品电击穿强度，结果如图 3-9 所示。为了更好地理解纳米粒子对介电击穿强度的影响，采用 Weibull 分布函数对测量过程中得到的数据进行了

分析。由于材料的击穿场强和使用寿命具有统计变化，故对其进行 Weibull 分布统计。图 a，b 为两种复合薄膜击穿场强韦布尔分布图，图 c 为两种复合薄膜特征击穿场强对比图。利用 Weibull 分布可评判材料击穿性能的统计规律，能强有力地反映出材料在电场作用下被击穿而失效的概率。

       由图可知，由于纳米粒子的引入属于变相破坏了聚合物基体的均一性，因此随着纳米粒子填充量的增加，两种聚酰亚胺基复合薄膜击穿场强皆逐渐降低。当填充量为 55 wt%时，BT/PI 复合薄膜击穿场强降低至 128.93 kV/mm，较之 PI 纯膜(209.6 kV/mm)下降 38.4%。而在同等填充量下，PI@BT/PI 复合薄膜击穿场强为 140.74，较同填充量 BT/PI 提高 11.81 kV/mm。并且在各个填充量下，PI@BT/PI 复合薄膜击穿强度皆高于同质量分数的 BT/PI。由于电介质的击穿通常是发生在受试材料较为薄弱的地方，这在侧面说明了经过 PI 包覆处理的 PI@BT 纳米粒子在 PI 基体中的分散情况较之未经处理的 BT 要好，拥有核壳结构的 PI@BT 纳米粒子可以有效减少由于纳米粒子的微小团聚而与聚合物基体间产生的空隙，从而减少了受陷空气的离子化，减缓了击穿场强的下降。因此，尽管低于 PI 纯膜，PI@BT/PI 复合薄膜击穿强度仍保持较高数值。